原名袁选三，1898年10月生于江西省宁冈县茅坪马源村一个贫苦农民家庭。1921年考入永新县禾川中学。早年为反抗土豪劣绅的压迫，参加当地的绿林武装“马刀队”，任参谋长。1926年秋，“马刀队”被编为宁冈县保卫团，袁文才任团总。同年9月，受湖南农民运动的影响，在中共宁冈县支部的领导下，率部举行宁冈暴动，成立了宁冈县人民委员会，袁文才任常务军事委员，主管全县的军事工作；并建立农民自卫军，任总指挥。同年11月，加入中国共产党。

1927年大革命失败后，袁文才率农民自卫军在茅坪坚持斗争。7月，根据中共党组织的指示，袁文才会同工佐等率领农军攻进永新县城，打开监狱，营救被关押在永新的共产党员和群众。同时，成立了永新县革命委员会和赣西农民自卫军，袁文才任自卫军副总指挥。后来敌人反扑占领了永新县城，袁文才见敌人势众，带领农民自卫队保护中共永新县委负责人王怀、刘珍、贺子珍等迅速撤回宁冈茅坪一带。后来国民党调一个团的正规军进山“追剿”农民自卫军。袁文才利用山高林密的天然屏障，灵活指挥，将部队化整为零，出没无常，有利就打，不利就躲，历时一个多月，拖得国民党“追剿”军精疲力尽，不得不退下山去。

1927年9月，毛泽东率领湘赣边秋收起义部队到达永新县三湾村。10月初，在此会见袁文才派来的代表。为了争取这支农民武装，毛泽东在宁冈大仓村会见袁文才派来的代表。为了争取这支农民武装，毛泽东在宁冈大仓村会见袁文才，向袁文才详细介绍了当前的形势和革命发展的前途。勉励袁文才同工农革命军联合起来开展斗争。并赠送100支枪给袁文才。袁文才深受感动，表示一定为革命掌握好枪杆子。愿意竭尽全力帮助工农革命军解决各种困难，并慷慨地回赠1000元大洋给毛泽东用于工农革命军的给养。并表示接受改编，参与创建井冈山革命根据地。随后迎接毛泽东等率工农革命军上井冈山。

1928年2月，袁文才领导的赣西农民自卫军被改编为工农革命军第1军第1师第2团，袁文才任团长，从此，这支队伍成为井冈山革命根据地初创时期在中国共产党和毛泽东领导下的工农革命军的重要组成部分。同年4月，朱德、陈毅率领的南昌起义军余部及湘南起义农军在宁冈砻市，与毛泽东率领的工农革命军会师后，成立工农红军第4军。工农革命军第1师第2团编为红4军第11师第32团，袁文才仍任团长。先后率部参加保卫井冈山革命根据地的新城、龙源口、黄洋界、坳头陇等战斗。曾被选为湘赣边界工农政府主席，中共湘赣边界特委委员、红4军军委委员。

1929年1月，红4军主力离开井冈山，向赣南进军。袁文才任红4军参谋长，随军出征。不久独自返回井冈山，任中共宁冈县委常务委员。1930年2月23日，于永新县被诬陷杀害。

全国解放后，袁文才被错杀的历史陈案平反昭雪，恢复了名誉，追认为革命烈士。1956年5月，毛泽东上井冈山时，特地将袁文才烈士的妻子谢梅香接到井冈山宾馆，亲切地称她“袁文嫂子”，向她表示亲阿切慰问，并一起照了相。袁文才为创建井冈山革命根据地所作出的贡献，将永载史册。

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